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氢气制储研究组在《Advanced Functional Materials》发表电解水制氢最新研究成果

日期:2024-09-04

近日,重点实验室氢气制储研究组在PEM电解水制氢领域取得了重要研究成果。该研究发表在国际顶级学术期刊《Advanced Functional Materials》上,该论文的署名单位为太原理工大学,第一作者为化学与化工学院2021级博士研究生武昀,通讯作者为太原理工大学化学与化工学院刘光教授。

随着化石燃料资源的减少和温室气体排放的增加,开发清洁可再生能源成为当前的迫切需求。氢气因其无污染和可再生的特性成为了极具潜力的能源替代品,而电化学水分解被视为生产氢气的一种环保且可持续的技术。然而,在质子交换膜(PEM)水电解中,阳极侧的氧析出反应(OER)过程复杂,涉及多步质子-电子转移及多个氧中间体的形成,这为催化剂的设计和优化带来了挑战。

本研究采用等离子辅助方法在多种金属氧化物(包括Nb2O5-xTa2O5-xZrO2-xTiO2-x)中引入氧空位。这一处理使得氧化物表面充满缺陷,能够为IrO2的负载提供更强的结合位点。研究通过将IrO2固定在这些富缺陷的氧化物表面上,实现了IrO2催化剂与载体之间的强氧化物-载体相互作用(SOSI),增强了催化剂在酸性OER中的稳定性和活性。研究结果表明,IrO2/Nb2O5-x催化剂在酸性OER中具有显著的电催化性能,其在10 mA cm2电流密度下的过电位低至225 mV,是目前最优的催化剂之一。此外,IrO2/Nb2O5-x在多种电流密度(包括高达100 mA cm2)下表现出超过200小时的优异稳定性。这种性能的提升主要归因于IrO2与氧空位丰富的Nb2O5-x之间的强SOSI,使得IrO2更加稳固地结合在载体表面,不易脱落或团聚,从而保持高效的电催化活性。

为了进一步揭示IrO2Nb2O5-x之间的相互作用机制,进行了密度泛函理论(DFT)计算。计算结果表明,氧空位的引入显著增强了IrO2Nb2O5-x之间的结合强度,调节了Ird轨道中心能级。这种能级调控使Ir的电子结构更有利于OER反应,有助于降低OER的反应能垒,从而提升催化剂的电化学性能和稳定性。这种SOSI效应不仅增强了IrO2的活性,还防止了其在高电位下的过度氧化,提高了催化剂的耐久性。IrO2/Nb2O5-x用作PEM电解槽的阳极催化剂进行了实际测试,结果表明,该催化剂在1000 mA cm2的高电流密度下能够稳定运行200小时。Ir负载量仅为0.2852 mg cm2,显著低于传统催化剂的负载量要求。此外,IrO2/Nb2O5-x在运行过程中表现出极低的能耗,仅为4.34 kWh Nm3 H2,大幅降低了氢气生产的能量需求。

本研究提供了一种有效的策略,通过引入氧空位和增强强氧化物-载体相互作用,显著提升Ir基催化剂的性能。这种策略可以进一步推广到其他氧化物载体(如Ta2O5ZrO2TiO2),为设计高效、稳定的OER电催化剂提供了新的思路。这不仅对学术研究具有重要意义,还为实现低成本、高效率的酸性OER催化剂的开发开辟了新的路径,有望推动清洁能源领域的发展和应用。

本项目得到国家自然科学基金项目(No.U22A20418, 22075196)和山西省留学基金委资助项目(2022-050)支持。论文链接https://doi.org/10.1002/adfm.202410193