近日，重点实验室氢气制储研究组在PEM电解水制氢领域取得了重要研究成果。该研究发表在国际顶级学术期刊《Advanced Functional Materials》上，该论文的署名单位为太原理工大学，第一作者为化学与化工学院2021级博士研究生武昀，通讯作者为太原理工大学化学与化工学院刘光教授。
随着化石燃料资源的减少和温室气体排放的增加，开发清洁可再生能源成为当前的迫切需求。氢气因其无污染和可再生的特性成为了极具潜力的能源替代品，而电化学水分解被视为生产氢气的一种环保且可持续的技术。然而，在质子交换膜（PEM）水电解中，阳极侧的氧析出反应（OER）过程复杂，涉及多步质子-电子转移及多个氧中间体的形成，这为催化剂的设计和优化带来了挑战。
本研究采用等离子辅助方法在多种金属氧化物（包括Nb2O5-x、Ta2O5-x、ZrO2-x和TiO2-x）中引入氧空位。这一处理使得氧化物表面充满缺陷，能够为IrO2的负载提供更强的结合位点。研究通过将IrO2固定在这些富缺陷的氧化物表面上，实现了IrO2催化剂与载体之间的强氧化物-载体相互作用（SOSI），增强了催化剂在酸性OER中的稳定性和活性。研究结果表明，IrO2/Nb2O5-x催化剂在酸性OER中具有显著的电催化性能，其在10 mA cm−2电流密度下的过电位低至225 mV，是目前最优的催化剂之一。此外，IrO2/Nb2O5-x在多种电流密度（包括高达100 mA cm−2）下表现出超过200小时的优异稳定性。这种性能的提升主要归因于IrO2与氧空位丰富的Nb2O5-x之间的强SOSI，使得IrO2更加稳固地结合在载体表面，不易脱落或团聚，从而保持高效的电催化活性。
为了进一步揭示IrO2与Nb2O5-x之间的相互作用机制，进行了密度泛函理论（DFT）计算。计算结果表明，氧空位的引入显著增强了IrO2与Nb2O5-x之间的结合强度，调节了Ir的d轨道中心能级。这种能级调控使Ir的电子结构更有利于OER反应，有助于降低OER的反应能垒，从而提升催化剂的电化学性能和稳定性。这种SOSI效应不仅增强了IrO2的活性，还防止了其在高电位下的过度氧化，提高了催化剂的耐久性。将IrO2/Nb2O5-x用作PEM电解槽的阳极催化剂进行了实际测试，结果表明，该催化剂在1000 mA cm−2的高电流密度下能够稳定运行200小时。Ir负载量仅为0.2852 mg cm−2，显著低于传统催化剂的负载量要求。此外，IrO2/Nb2O5-x在运行过程中表现出极低的能耗，仅为4.34 kWh Nm−3 H2，大幅降低了氢气生产的能量需求。
本研究提供了一种有效的策略，通过引入氧空位和增强强氧化物-载体相互作用，显著提升Ir基催化剂的性能。这种策略可以进一步推广到其他氧化物载体（如Ta2O5、ZrO2和TiO2），为设计高效、稳定的OER电催化剂提供了新的思路。这不仅对学术研究具有重要意义，还为实现低成本、高效率的酸性OER催化剂的开发开辟了新的路径，有望推动清洁能源领域的发展和应用。
本项目得到国家自然科学基金项目(No.U22A20418, 22075196)和山西省留学基金委资助项目(2022-050)支持。论文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202410193
