Molecular Catalysis： 在准MOFs中原位生成硫化锌纳米颗粒以获得有效的eNRR

氨已经被广泛应用于制药，化肥，炸药，化工等领域，尤其对世界人口的增长功不可没。电催化合成氨因此反应过程环境友好，能耗低，能量来源可持续等特点，被认为是一种有前途的合成氨方法。合成氨催化剂的研究是合成氨工艺中的核心技术。这是由于N≡N无偶极矩，极化率低，键能较高，因而对催化剂的活性和选择性有较高的要求，开发高活性催化剂是eNRR的关键。其中，从eNRR的反应特点来看，提升N₂的吸附与抑制竞争的HER是提升反应速率的关键因素。基于上述的研究背景，本工作以高效eNRR催化剂设计为目标，以ZIF-8-L为模板，采用部分热解法构筑ZnS/准MOFs催化剂。

本文通过操纵退火条件，研究了一种ZIF-8-L衍生的ZnS/准MOFs催化剂，用于在环境条件下高效地将氮电还原为氨。在调整煅烧温度后，得到的ZnS/ZIF-8-L-350催化剂表现出良好的eNRR活性。准MOFs有效地暴露了ZnS纳米颗粒，提供了丰富的活性位点来增强N₂的活化。在0.05 M硫酸中，ZnS/ZIF-8-L-350在−0.3 V下获得的氨产率高达53.44 μg·h⁻¹·mg⁻¹，FE为15.75%。具有较高的长期电化学耐久性。本研究通过选择合适的催化活性位点作为载体，为构建具有优异催化性能的eNRR电催化剂提供了一个新的思路。

论文以In-situ generation of ZnS nanoparticles in quasi-MOFs for efficient eNRR为题发表在Molecular Catalysis，2021级硕士刘子婧为第一作者，王爽教授为通讯作者。