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通过负载ZnCoFe-LDH薄层以提高钒酸铋光阳极的水解制氢性能

日期:2021-12-15

光电化学(PEC)水分解技术是一种很有前景的方法,它利用半导体电极将太阳能转化为化学燃料,为制备氢能提供了一条高效、绿色和无碳的途径。钒酸铋(BiVO4)被认为是最有前途的光电阳极候选者之一。然而,由于钒酸铋具有一些固有的缺点,如电荷迁移率慢和复合速度快以及光腐蚀问题严重等导致其获得实际转换效率远低于理论值(7.5 mA cm-2

为了解决这些缺点,ZnCoFe-LDH薄层通过简单的电沉积工艺负载在多孔BiVO4光阳极上。结果表明,优化后的光阳极(BiVO4/ZnCoFe-LDH)获得了增强的光活性和显着增强的光电流密度(3.43 mA cm-21.23 VRHE)。此外,起始电位由原始的0.51 VRHE负移至0.21 VRHE。通过一系列化学表征和物理表征证明这些优异的PEC性能主要归功于ZnCoFe-LDHBiVO4之间形成了有助于空穴迁移p-n异质结ZnCoFe-LDHCBBiVO4CB更负,而BiVO4VBZnCoFe-LDHVB更正。通常,光生电子(e-)从负性较大的CB转移到负性较小的CB,而光生空穴(h+)从正性较高的VB移动到正性较低的VB,对此提出了一种可能的反应机制。在可见光照射下,ZnCoFe-LDH薄层和BiVO4半导体都被激发并产生光生电子-空穴对,VB中的光生电子被CB迅速激发,并且空穴在VB中同时产生。ZnCoFe-LDHCB中的光生电子将通过BiVO4ZnCoFe-LDH之间的相互作用迁移到BiVO4CB,光生空穴从BiVO4VB流向ZnCoFe-LDHVB,然后与H2O反应生成O2。这样,光生电子-空穴对可以有效地分离和转移,有利于提高光催化活性。这项工作为设计用于太阳能水分解的高性能的光阳极提供了合理的策略,这对其他人工光系统是一个很好的参考。

相关文章以Boosting the Photoactivity of BiVO4 Photoanodes by a ZnCoFe-LDH Thin Layer for Water Oxidation为题发表在Chemistry-An Asian Journal 2021, 16, 4095-4102.第一作者硕士研究生文晓江,通讯作者刘光副教授。