氧化亚氮（N2O）作为继二氧化碳（CO2）和甲烷（CH4）之后的世界第三大温室气体，所造成的温室效应是CO2的300倍。此外，值得注意的是N2O也是一种非常有价值的化学品，可作为麻醉剂、发泡剂、助燃剂和N,O原子供体等。约40%的N2O排放源于人类生产生活，工业上，己二酸的生产过程中，N2O常作为一种副产物排出。己二酸尾气中除了N2O外，还会有CO2，N2，O2，CO和H2O等的存在，其中CO2同N2O相对分子质量，动力学直径和物理性质极为相似，因此，从己二酸尾气中回收N2O仍具有挑战，最主要的便是N2O/CO2的分离。
近日，太原理工大学李晋平教授、杨江峰教授和德国杜塞尔多夫大学Christoph Janiak教授合作，以传统的多孔材料沸石分子筛为研究对象，通过调控分子筛中的平衡离子种类，制备出了系列银分子筛，实现了N2O/CO2的反转吸附分离。
经过离子调控后，三种分子筛均实现了从CO2选择性吸附剂到N2O选择性吸附剂的反转。IAST选择性结果表明，AgZK-5的N2O/CO2选择性最高，达到了创纪录的2.2，超越了目前报道的所有材料。
PXRD粉末精修和DFT计算研究了Ag+在KFI中可能存在的几种位置，DFT研究了位于八元环平面外的Ag+同CO2和N2O的相互作用。研究结果表明Ag+对N2O的吸附强于CO2，Ag+同N2O的吸附能可达到-0.55 eV，而同CO2的只有-0.40 eV。
最后，通过吸附动力学和穿透实验验证了AgZK-5的分离性能。实验结果表明，AgZK-5具有优异的N2O/CO2分离性能和循环稳定性。同时该工作为N2O/CO2的分离提供了一种新策略。
论文信息：Inverse Adsorption Separation of N2O/CO2 in AgZK-5 Zeolite
Li Wang, Caihong Lin, István Boldog, Jiangfeng Yang, Christoph Janiak, Jinping Li
Angewandte Chemie International Edition
DOI: 10.1002/anie.202317435
