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Applied Catalysis A:Cu-Zn双金属MOFs模板策略构建的Cu-ZnO界面作为高效的CO2加氢制甲醇热催化反应

日期:2023-02-22


将二氧化碳(CO2)催化转化为清洁燃料和高附加值产品不仅减少了温室气体排放,而且实现了CO2的高效利用。甲醇是合成其他重要化学品的中间产物,具有不可替代的作用。由于CO2具有强大的热力学惰性和化学稳定性,开发高活性催化剂是CO2加氢制甲醇的关键。与贵金属催化剂和其他金属催化剂如In2O3ZnZr固溶体相比,铜基催化剂,特别是Cu/ZnO催化剂,价格低廉,储量丰富,在催化应用方面得到了研究人员的广泛研究。但是,Cu/ZnO催化剂中Cu纳米粒子(NP)易聚集,且逆水煤气副反应(RWGS)明显,从而影响了合成甲醇的选择性和稳定性。因此,抑制RWGS和甲醇分解对提高甲醇选择性非常重要。研究人员从理论和实验上证明了Cu/ZnO催化剂中Cu-ZnO界面的重要作用。目前,金属-有机骨架材料(MOFs)已成为原子级均匀分散催化剂的一种有前景的前驱体,对于界面的构建有非常大的意义。但MOFs模板策略在甲醇合成反应中的应用却鲜有报道。



本文采用Cu-Zn双金属MOFs模板化策略,通过调控前驱体中CuZn元素的排列,构建了一种具有丰富Cu-ZnO界面的新型Cu/ZnO催化剂(CuZnO-MOF-74-350)。制备的CuZnO-MOF-74-350具有较高的CO2吸附能力、H2吸收能力和较强的还原性,催化性能显著,CO2转化率为7.5%CH3OH选择性约为80%,以及100 h的稳定性。本研究的工作重点是CO2加氢制甲醇的界面调节,从调控前驱体中原子排列的角度为构建优化催化剂活性的界面开辟了新的视野。

文章题目

The regulation of Cu-ZnO interface by Cu-Zn bimetallic metal organic framework-templated strategy for enhanced CO2 hydrogenation to methanol

Cu-Zn双金属MOFs模板策略构建的Cu-ZnO界面作为高效的CO2加氢制甲醇热催化反应

作者信息:

韩彩云 张浩田 李聪明 黄昊 王爽 王鹏 李晋平

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926860X22003283